Die Werke Zdeněk Sýkoras werden durch die Generalisierung natürlicher Formen zunehmend abstrakt. Ab Anfang der sechziger Jahre malt er Bilder, die auf den Beziehungen zwischen den geometrischen Grundformen beruhen; diese Formen werden dann zu Grundelementen, die er in einem Raster anzuordnen beginnt. Diese Methode war das Ergebnis seines Bemühens um eine Objektivierung und Reduzierung der Ausdrucksmittel. 1963 entsteht so die erste einer ganzen Reihe von Strukturen – das Bild Graue Struktur. Um die geometrischen Elemente in seinen Strukturen anzuordnen, verwendet er das kombinatorische Prinzip und bezieht 1964 den Computer in seine Arbeit ein (in Zusammenarbeit mit dem Mathematiker Jaroslav Blažek). Damit gehört er international zu den Wegbereitern dieser Methode. Die Strukturen überträgt er auch auf dreidimensionale Objekte.
Parallel zur Arbeit im Atelier malt er auch im Freien.